低百官俸祿，以節省國家財政開支，唐憲宗採納了他的建議，最終裁減內外冗官八百餘人、冗吏一千七百餘人。當時，宗室諸王居住在十六宅中，連女兒的婚姻都要由宦官掌管，諸王只能厚禮賄賂宦官，以求得到嫁女的目的。李吉甫奏知皇帝，唐憲宗遂封諸王之女為縣主，命有司挑選門閥子弟加以婚配。
魏博節度使田季安病逝，其子田懷諫繼任，李吉甫勸唐憲宗出兵征討，並推薦薛平為義成節度使，欲趁機收復魏博鎮。但唐憲宗因宰相李絳極力反對，最終沒有採納，李絳剛正不阿，唐憲宗為制衡李吉甫，特意擢其為相。二人常在御前爭論，唐憲宗認為李絳耿直，常聽從他的主張。後來，李吉甫又繪製《河北險要圖》，呈獻給唐憲宗，憲宗將地圖掛在浴堂門壁上，每逢議論河北局勢，都對李吉甫大加讚揚。
回鶻越過大漠，南攻吐蕃，朝廷得報，卻認為回鶻表面聲稱討伐吐蕃，真實意圖是要入侵唐境，李吉甫道：「回鶻並未與朝廷斷絕和好關係，南下目的不大可能是侵擾邊境，我們只要加強戒備，則不足為慮。」他建議恢復自夏州至天德軍之間的十一所驛站，以便傳遞邊境軍情，又徵調夏州精騎五百人駐屯經略故城，以接應驛使，同時護衛党項部落。李吉甫又建議朝廷復置宥州，以防禦回鶻，安撫党項，唐憲宗遂在經略故城重新設置宥州，隸屬於綏銀道，並徵調鄜城九千神策軍前往駐守。李吉甫又徵調江淮地區的三十萬件兵器與千餘匹戰馬，補充給太原、澤潞兩軍，以加強唐朝北部邊防。
淮西節度使吳少陽病逝，其子吳元濟請求襲任，李吉甫認為淮西鎮深處內陸，四周又無黨援，不宜效仿河朔三鎮父死子繼的慣例，主張趁機出兵奪取淮西，唐憲宗贊同他的意見，便讓他策劃征伐淮西之事。
李吉甫暴病去世，時年五十七歲，唐憲宗聞訊傷悼，派宦官前去弔唁，在按慣例饋贈之外，又從內庫拿出絹帛五百匹以撫恤其家屬，並追贈他為司空。太常博士為李吉甫擬諡號為敬憲，度支郎中張仲方卻表示反對，認為諡號過於美化，憲宗大怒，貶斥張仲方，賜李吉甫諡號為忠懿。
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