見，也從不敢參預意見，只是在公文上署名而已。
李林甫因自己在李亨立太子一事中並無功勞，擔心日後會有禍患，便有興大獄動搖東宮的想法，他將目標對準李亨的妻兄韋堅，將韋堅引居要職，卻又命御史中丞楊慎矜暗中窺伺其過錯。隴右節度使皇甫惟明入朝獻捷，見李林甫專權，曾建議唐玄宗罷免其相位，引起李林甫的嫉恨。李亨出宮遊玩，巧遇韋堅，而韋堅則密會皇甫惟明，楊慎矜向玄宗揭發，稱韋堅身為內戚，不應結交邊將。李林甫便趁機誣奏，稱韋堅勾結皇甫惟明，欲擁立太子為帝。唐玄宗大怒，將韋堅、皇甫惟明貶官，並命李亨休棄太子妃韋氏，宰相李适之憂懼請辭，被罷為太子少保。
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李林甫再次發起一場針對太子李亨的冤案。當時，杜良娣的父親杜有鄰與女婿柳積不和，柳積誣告杜有鄰「妄稱圖讖，交構東宮，指斥乘輿」，李林甫命京兆士曹王鉷與楊國忠一同審訊。最終，杜有鄰、柳積都被杖斃，杜良娣也被廢為庶人。在這次事件中，很多地方官員也受到波及，北海太守李邕、淄川太守裴敦復被杖斃，韋堅、皇甫惟明被賜死。監察御史羅希奭巡察地方，大肆殺戮貶謫官員，自青州一路殺到嶺南，前宰相李适之已貶宜春太守，驚懼之下服毒自盡，其子李适則被李林甫命人杖殺於河南府，先天政變的功臣王琚貶任江華司馬，服毒未死，繼而自縊身亡。
王忠嗣自幼在被養於宮中，與太子李亨交情深厚，後擔任四鎮節度使，掌控河西、隴右、河東、朔方，威震邊疆。李林甫擔心他會入朝拜相，威脅到自己的地位，對他非常忌憚。將軍董延光進攻石堡城失利，奏稱王忠嗣沮撓軍計，唐玄宗不悅，李林甫趁機指使濟陽別駕魏林誣告王忠嗣，稱其欲擁兵尊奉太子。唐玄宗雖表示不信，但仍奪去王忠嗣兵權，將他召回朝廷，貶為漢陽太守。李林甫雖屢興大獄，欲離間玄宗與太子的關係，但李亨仁孝謹慎，又有張垍、高力士的保護，他的奸謀最終也未能得逞。
李林甫又對權位日盛的楊慎矜起了猜忌之心，他引薦王鉷為御史中丞，將其視為心腹。王鉷素受楊慎矜輕鄙，對他懷恨在心，便在李林甫的挑撥下製造流言，稱楊慎矜是隋煬帝玄孫，勾結術士，密藏讖書，圖謀恢復隋朝。唐玄宗大怒，將楊慎矜下獄，命三司會審，李林甫還栽贓陷害，命殿中侍御史盧鉉袖藏讖書，稱是在楊慎矜家中搜出，最終，楊慎矜被族滅。咸寧太守趙奉章揭發李林甫罪狀二十餘條，結果罪狀尚未呈上，李林甫便已知曉，命御史台將其逮捕，以妖言之罪杖斃。
李林甫兼領安西大都護、朔方節度使、單于副大都護，鑑於開元年間張嘉貞、王晙、張說等文臣以邊將入相的先例，欲杜絕出將入相的根源，以鞏固自己的相權。他請求辭去兼任的朔方節度使之職，舉薦安思順繼任，並奏道：「文臣為將，怯於戰陣，不如用寒族、蕃人。蕃人驍勇善戰，而寒族在朝中沒有黨援。」唐玄宗採納了他的建議。李林甫重用蕃將，使得高仙芝、哥舒翰等少數民族將領成為獨當一面的大將，但也讓安祿山得以長期控制河北，為日後安史之亂的爆發埋下了隱患。
起初，李林甫認為楊國忠才學淺薄，不會威脅到自己的地位，況且他又是楊貴妃的族兄，因而對他善加禮遇。楊國忠與王鉷同為御史中丞，李林甫卻舉薦王鉷為御史大夫，楊國忠懷恨在心。王鉷之弟王焊與刑縡圖謀作亂，欲殺死李林甫、陳希烈、楊國忠，卻遭到鎮壓。唐玄宗命楊國忠與陳希烈一同審訊，楊國忠奏稱王鉷也曾參與密謀，並藉此案牽引李林甫，稱他暗中勾結王鉷，陳希烈則從旁作證。最終，王鉷被賜死，李林甫雖未獲罪，也逐漸被唐玄宗疏遠。
南詔寇邊，劍南告急，楊國忠兼任劍南節度使，李林甫便奏請玄宗，建議讓楊國忠到劍南赴任，想藉機把他調離朝廷。楊國忠哭着對玄宗道：「臣一旦離朝，必為李林甫所害。」唐玄宗安慰道：「你暫且先到劍南處理軍務，朕很快就會召你回來，讓你當宰相。」李林甫得知，憤憒發病，不久，李林甫隨唐玄宗前往華清宮，結果病情加劇。巫師道：「只要您能見一下皇帝，病情就會好轉。」唐玄宗本欲前去探視，卻被侍臣諫止，便讓人將李林
