被擊敗後逃往突厥，李淵令李世民征討王世充，令李建成鎮守蒲州，防備突厥。
稽胡酋帥劉仚成擁眾數萬作亂邊疆，李建成率軍前往征討。李建成率軍於鄜州與劉仚成軍相遇，李建成合兵與劉仚成交戰，大破劉仚成，斬首百餘級，俘虜一千多人。李建成放走各稽胡首領幾十人，讓他們回到部落招降其他首領，劉仚成得知後與其他首領前來請降，李建成見這些部落民族兵馬太多，害怕他們將來再次作亂，於是準備將他們全部殺死，消息泄漏，劉仚成逃往梁師都那裏，李建成處死稽胡降兵六千餘人。
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傅奕上奏《請廢佛法表》，請求廢除佛教，李淵有意廢除佛教，問李建成，李建成以佛教三乘、八正力諫不可，大意是說：「佛教講究眾生平等縱是儒道也難以倫比，從古至今的明君賢士無不對佛教遵崇敬仰。現在出家者未必都是好人，有行為不端的，有為了避稅偷懶假裝學佛的；但也有威儀具足，嚴守戒律，心性志向像珠玉一樣澄明高潔的。如今要不分賢愚地遏令他們一併還俗，恐怕將會玉石俱焚。這件事恐怕要損傷了德政和教化。今天如果責令佛門自行降罰除奸，非但佛性慈悲為懷、平等無差，而且那種物我兩忘、絕愛忘恨、無嗔無怒的舍己境界就像大海一樣的包容一切。商均和丹朱這兩位儲子生長於帝舍皇宮，雖不堪大任，但還不至於虧損堯舜的聖德。今天忽然要因愚僧的過錯而毀滅尊宗，我經過反覆商量認為於理不可以這樣做。」
劉黑闥被李世民擊敗後，逃往突厥，引突厥軍作亂山東。魏徵見李建成雖然是嫡長子，但是功績不如李世民，於是建議李建成去請戰立功。李建成聽從魏徵的建議，請求去征討劉黑闥，於是李淵派李建成和李元吉率軍前往，李建成於魏州大獲全勝，擒斬劉黑闥，平定山東。突厥頡利侵犯朔州，李淵派遣李建成和李世民駐兵并州防備，突厥退兵，李建成班師回朝。
秦王李世民由於長期在外征戰建立戰功掌握權柄，對於立李建成為太子很不服氣，於是想盡辦法取而代之。秦王府製造出楊文幹事件，使人誣告太子勾結邊將謀反，唐高祖以兄弟不睦流放了東宮的王珪、韋挺和秦王府幕僚杜淹。此後，秦王府和東宮摩擦不斷，李建成恐懼秦王府的強大，建議李淵將房玄齡、杜如晦逐出秦王府，嚴令不得相見，秦王府文武多被免官外放，府中只剩長孫無忌、高士廉、尉遲恭和張公謹等幾人。眾人感到惶惶不可終日，於是勸李世民儘快採取行動殺掉李建成，逼李淵退位。
李世民率領秦瓊、尉遲恭、程知節、侯君集等人在玄武門設下埋伏，太子李建成和齊王李元吉奉召入宮，行至臨湖殿，感覺事情有點不對勁，於是掉頭準備回東宮。李世民一邊大呼一邊在後面追趕，並一箭射殺了李建成。東宮和齊王府的馮立、薛萬徹、謝叔方等將領得知李建成遇害，帶領二千兵馬猛攻玄武門，將玄武門守將敬君弘、呂世衡等斬殺。薛萬徹鼓動士兵去攻打秦王府，秦王府諸人大驚失色，於是割下李建成與李元吉的人頭示眾，使東宮兵馬失去鬥志。在這場政變中，李建成的五個兒子全部被殺，全家被逐出皇室宗籍。
李世民登基後，追封李建成為息王，追諡「隱」，以王禮下葬，又追贈李建成為皇太子。
唐朝建立以後，李建成太子府任用的很多人才，都為大唐作出了重要貢獻。武將薛萬徹，在李建成死後為唐征討突厥、吐谷渾、高句麗等；馮立在突厥逼近長安時以少戰多，大戰突厥；馬三寶於唐創業時立下不少功勞，李世民曾因馬三寶的死而廢朝；文官有王珪為唐初名相，魏徵更是進入凌煙閣。
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